Η πορεία του καλλιτέχνη, που ανδρώθηκε στα Ανώγεια και κατέκτησε όλη την Ελλάδα, υπήρξε ξεχωριστή και ασυμβίβαστη. Στα δώδεκά του χρόνια αποκτά την πρώτη του λύρα και στα δεκατέσσερά του, κιόλας, παίζει και τραγουδά σε πανηγύρια. Πρώτος σημαντικός σταθμός της ζωής και της πορείας του υπήρξε το Ηράκλειο. Το 1969 - χρονιά που τραγουδά την περίφημη «Ανυφαντού» - εγκαθίσταται στην πρωτεύουσα. Είχε προηγηθεί, το 1966, η εμφάνισή του στο φολκλορικό φεστιβάλ του Σαν Ρέμο, παίρνοντας το πρώτο βραβείο. Το 1970, η γνωριμία του με τον Τάκη B. Λαμπρόπουλο αποφέρει συμβόλαιο συνεργασίας με την «Columbia». Θέλει να τραγουδήσει τα τραγούδια της πατρίδας του, τα «Ριζίτικα», τον «Ερωτόκριτο». O πρώτος μεγάλος του δίσκος με τίτλο «Ψαρρονίκος - Κρητικά Τραγούδια» περιλαμβάνει επιτυχίες του από 45άρια και ηχογραφήσεις του σε κρητικά κομμάτια. Ακολουθεί η εξαίρετη συνεργασία του με τον Γιάννη Μαρκόπουλο στο «Χρονικό» (σε στίχους K. X. Μύρη). Την επόμενη χρονιά, εκδίδονται τα «Ριζίτικα», σε ενορχήστρωση Μαρκόπουλου (ο δίσκος βραβεύεται από τη Γαλλική Ακαδημία του Σαρλ Κρος).

H φωνή του Ξυλούρη στην καρδιά της δικτατορίας γίνεται σημαία αντίστασης. Το 1972 κυκλοφορεί η «Ιθαγένεια», σε στίχους K. X. Μύρη («Γεννήθηκα», «Χίλια μύρια κύματα» κ.ά.). Συμμετέχει στο «Διάλειμμα», πάντα σε μουσική του Μαρκόπουλου και στίχους των K. X. Μύρη, Μ. Ελευθερίου, Γ. Σκούρτη, Ερ. Θαλασσινού και του συνθέτη, ενώ συνεργάζεται με τον Ξαρχάκο στο άλμπουμ «Διόνυσε Καλοκαίρι Μας». Θα συνεχίσουν μαζί στο «Αθήναιον», όπου η Τζένη Καρέζη με τον Κώστα Καζάκο παρουσιάζουν το έργο του Ιάκωβου Καμπανέλλη «Το μεγάλο μας τσίρκο», με θέμα την ιστορική διαδρομή της Ελλάδας στα νεότερα χρόνια. Μέσα από τις ιστορικές αναφορές και τα τραγούδια, εκφράζεται το τεταμένο αντιδικτατορικό κλίμα, το οποίο θα οδηγήσει στην εξέγερση του Πολυτεχνείου. Και εκεί ο Ξυλούρης είναι μπροστάρης. Δε διστάζει να βρεθεί κοντά στους «ελεύθερους πολιορκημένους» φοιτητές για να τους εμψυχώσει. Μένει μαζί τους, μοιράζεται το πρόχειρο φαγητό τους και τραγουδά σ' αυτά τα παλικάρια, που τον κάνουν περήφανο μέσα στις μαύρες μέρες της δικτατορίας το «Πότε θα κάμει ξαστεριά...». Η αγέρωχη στάση του τον φέρνει αντιμέτωπο με τους διωγμούς της χούντας. Οι συναυλίες, οι δίσκοι του, οι ραδιοφωνικές και οι τηλεοπτικές εκπομπές του απαγορεύονται.

Το 1974 κυκλοφορεί η «Συλλογή», με παλαιότερα και καινούρια τραγούδια του Ξαρχάκου. Εδώ περιλαμβάνονται τα υπέροχα: «Πώς να σωπάσω» (στίχοι K. Κινδύνη), «Αυτόν τον κόσμο τον καλό» (στίχοι B. Ανδρεόπουλου), «Γεια σου χαρά σου Βενετιά», «Παλικάρι στα Σφακιά» (στίχοι N. Γκάτσου) και «Ητανε μια φορά» (στίχοι K. Φέρρη).

Εντονη καλλιτεχνική και πολιτικοκοινωνική δραστηριότητα χαρακτηρίζει τον Ν. Ξυλούρη και κατά τη μεταπολιτευτική περίοδο. Τραγουδά το σπουδαίο έργο «Καπνισμένο Τσουκάλι» του Χρήστου Λεοντή - μια συλλογή ποιημάτων του Γιάννη Ρίτσου, γραμμένα στη Λήμνο την περίοδο της εξορίας του από το φασισμό. Είναι συγκλονιστικός όταν τραγουδά: «Αυτά τα κόκκινα σημάδια στους τοίχους, μπορεί να 'ναι κι από αίμα. Ολο το κόκκινο στις μέρες μας είναι αίμα»... Το 1975 επιστρέφει στις ρίζες, παρουσιάζοντας ένα μεγάλο προσωπικό δίσκο με παραδοσιακά κομμάτια της Κρήτης, με τίτλο «Τα που θυμάμαι τραγουδώ». Το 1976, σε συνεργασία με τον Χριστόδουλο Χάλαρη, κυκλοφορεί ο «Ερωτόκριτος», ενώ, παράλληλα, τραγουδά στον «Κύκλο Σεφέρη», σε μουσική Ηλία Ανδριόπουλου. Ακολουθούν τα «Ερωτικά», οι «Ελεύθεροι Πολιορκημένοι» του Γ. Μαρκόπουλου, τα «Αντιπολεμικά» των Λ. Κόκκοτου - Δ. Χριστοδούλου, τα «Ξυλουρέικα». Μετά το θάνατό του, ύστερα από τετράχρονη καθυστέρηση, κυκλοφόρησε το «Σάλπισμα», σε μουσική Λουκά Θάνου, όπου ο Ξυλούρης ερμηνεύει Βάρναλη, Καρυωτάκη κ.ά. H «Μπαλάντα του κυρ Μένιου» θα ξεχωρίσει με το δυνατό και προφητικό της μήνυμα.

Η μορφή του Ν. Ξυλούρη ταυτίστηκε με την περηφάνια, την ανθρωπιά, την αγωνιστικότητα. Ο Ψαρρονίκος, που γαλουχήθηκε με τα ιδανικά της ελευθερίας, της ανθρωπιάς και της αξιοπρέπειας, ήταν πάντα παρών στους κοινωνικούς και πολιτικούς αγώνες του λαού μας για ένα καλύτερο αύριο. Στη σύντομη ζωή του πρόλαβε να μας κάνει κοινωνούς της σπάνιας ερμηνείας του και να μας διδάξει πολλά για το ρόλο του καλλιτέχνη, για τη στάση απέναντι στην τέχνη του και στην κοινωνία.